近年来，有机发光二极管（OLED）技术因其高亮度、低能耗和高对比度等优势，在显示和照明领域得到了广泛的关注和快速发展。特别是在高端应用领域，如户外显示屏、虚拟现实设备和透明显示屏等，对OLED的高亮度和低效率衰减（效率滚降）提出了更高的要求。为了实现这些高性能OLED，开发具有快速反向系间窜越（RISC）过程的热活化延迟荧光（TADF）材料变得至关重要。传统的TADF发射体主要通过两种方法实现：正交给体-受体（D-A）分子设计和多重共振（MR）策略。D-A型TADF材料通过分子工程实现小的单线态-三线态能隙（ΔE_ST），但它们的宽发射光谱限制了其在高色纯度设备中的应用。而基于硼/氮（B/N）掺杂的多环框架的MR发射体，通过短程电荷转移（SR-CT）跃迁，实现了高光致发光量子产率（PLQY）和窄谱带发射。然而，MR-TADF材料通常具有较大的ΔE_ST，导致RISC过程缓慢，并在高亮度下具有显著的效率滚降。

图1：分子设计策略及分子结构

本研究提出了一种创新方法，通过协同长程电荷转移激发态和重原子效应来加速多共振TADF分子的反向隙间窜越速率（k_RISC）。研究团队设计并合成了两种异构的MR材料PSeZBN1和PSeZBN2，通过调整分子结构来调控前线分子轨道（FMOs）的分布，以期望实现更快的k_RISC和更高的PLQY。实验结果表明，设计的分子展现出了接近百分百的PLQY、快速的k_RISC（2.2×10⁶ s^-1）以及高的辐射跃迁速率（kr，4.9×10⁷ s^-1）。基于这些卓越的光物理性质，相应的OLED器件实现了接近30%的最大外量子效率（EQE），并且在高达10,000 cd m^-2的亮度下保持了25.1%的EQE，显示出前所未有的低效率滚降。

图2：电致发光器件性能

相关成果以标题“Acceleration of reverse intersystem crossing in multi-resonance TADF emitter”发表于Chem（影响因子19.1，中科院JCR一区），深圳大学材料学院杨楚罗教练为本文的通讯作者。

论文信息：

标题：Acceleration of reverse intersystem crossing in multi-resonance TADF emitter

全文链接：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2024.01.018